Iconoclaste, hors normes, tels semblent être les termes qui définissent le mieux l'oeuvre de Luc Moullet. Après des débuts de critique aux Cahiers du Cinéma au milieu des années 50, il passe à la réalisation au début des années 60 notamment avec Terres noires (1961), alternant sans vergogne courts et longs métrages.

Ses films atypiques se caractérisent par leur style décalé, parfois quasi-expérimental, allant toujours à l'encontre des codes du cinéma narratif classique. Le réalisateur joue ainsi souvent sur les canons du récit traditionnel ou sur les différents genres. Parmi ses films marquants, on retrouve Les Contrebandieres (1966), Une aventure de Billy le Kid (1971), parodie de Western avec Jean-Pierre Léaud, Anatomie d'un rapport (1975), film auscultant la relation entre les sexes, ou encore Genese d'un repas, documentaire au constat amer sur la production alimentaire au Tiers Monde. En 1987, Luc Moullet reçoit le prix Jean Vigo pour La Comedie du travail, satire insolite sur le thème du chômage.

Néanmoins, c'est à travers ses nombreux courts métrages qu'il fait preuve de la plus grande originalité. Partant de sujets ancrés dans le quotidien, il parvient à produire de véritables envolées surréalistes, comme par exemple dans Barres où il étudie les comportements de chacun face aux tourniquets de métro. A ses qualités de cinéaste s'ajoute celle de comédien. Ainsi on a pu le voir apparaître ces dernières années dans de petits rôles, comme dans J'ai horreur de l'amour de Laurence Ferreira Barbosa.

En 2002, il met en scène Les Naufragés de la D17, l'histoire d'un groupe de personnes, tous aussi excentriques les uns que les autres, qui se croisent et s'entrecroisent dans la région la plus désertique de France avec, entre autres, Sabine Haudepin et Mathieu Amalric. En 2010, il fait son retour derrière la caméra avec un documentaire insolite, La Terre de la folie, où il s'interroge sur les causes de phénomènes psychiques (un très grand nombre de troubles mentaux) dans sa région natale, les Alpes du Sud.