L’année suivante c’est au cinéma qu’on le retrouve avec un rôle secondaire dans Rochester, le dernier des libertins, en compagnie de Johnny Depp. Cette expérience sur le grand écran ne l’éloigne cependant pas de l’univers de la télévision et le voit enchaîner avec des apparitions dans des séries comme Jericho et Casanova ainsi que dans les téléfilms Dracula et The Trial of Tony Blair. Cette succession de rôles lui offre une notoriété auprès du public qui se traduit par des collaborations avec de prestigieux metteurs en scène. C’est pourquoi on le retrouve en 2009 dans Chéri, adaptation du roman éponyme de Colette par Stephen Frears, mais aussi chez Nicolas Winding Refn qui lui offre le rôle du frère de Ryan Gosling dans Only God Forgives en 2013. Cette même année, il est également dirigé par le comédien Ralph Fiennes dans sa deuxième réalisation, The Invisible Woman.
Côté télévision, cette exposition lui permet également de décrocher des rôles de plus grande importance. Après la prestigieuse adaptation De grandes espérances, il est au casting de deux grands succès critiques de la télévision britannique : la série d’espionnage The Hour (BBC) et l’ultra-violente Utopia (Channel 4). Mais c’est dans The Muskeeters (2014) qu’il se fait finalement le plus remarquer puisqu’il est Athos, l’un des trois mousquetaires, dans cette adaptation à succès d’Alexandre Dumas par la BBC. Sa collaboration avec la première chaîne britannique ne s’arrête d’ailleurs pas là puisqu’il est en 2016 l’élégant Fedya Dolokhov dans la fresque War and Peace (adaptée du chef d’œuvre de Tolstoï) et dès l’année suivante le personnage principal de Cormoran Strike, la série créée par J.K. Rowling d’après ses propres romans.
Tom Burke est Athos dans la série The Musketeers, adaptée d'Alexandre Dumas :
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