Liam Aiken perd son père, qui est producteur chez MTV, à l'âge de deux ans des suites d'un cancer de l'oesophage. Elevé par sa mère dans le New Jersey, il se passionne très tôt pour le théâtre et fait montre d'un talent indéniable. Le petit Liam joue, entre autres, dans la pièce de Broadway "A Doll's House".

Multipliant les castings, il trouve son premier rôle au cinéma dans Henry Fool en 1998 (qui reçoit le prix du scénario au festival de Cannes). Il enchaîne avec une apparition dans le film de gangsters léger Montana et surtout la comédie dramatique Ma meilleure ennemie, où il incarne le fils de Susan Sarandon et Ed Harris.

Fort de ce succès, on le retrouve aux côtés de grandes stars comme Jennifer Aniston (L'Objet de mon affection), Kim Basinger (Je rêvais de l'Afrique) ou encore Charlize Theron (Sweet November).

A la fin des années 1990 et au début des années 2000, Liam Aiken rate de peu deux rôles qui s'apprêtent à entrer dans les annales : celui du garçon qui voit des fantômes dans l'angoissant Sixième Sens ainsi que le rôle-titre d'Harry Potter (la production souhaite un acteur britannique, c'est pourquoi il est recalé...).

Ne se décourageant pas, Liam Aiken campe le fils du tueur à gages Tom Hanks dans Les Sentiers de la perdition de Sam Mendes. Dans Mon chien, ce héros !, il joue le personnage principal puis se glisse dans la peau de Klaus Baudelaire dans le lucratif Les Désastreuses aventures des orphelins Baudelaire.

En grandissant, Liam Aiken s'essaye aussi à des genres plus sombres comme avec le violent film de tueur en série The Killer Inside Me, porté par un Casey Affleck glaçant à souhait.

Dans les années 2010, Liam Aiken tourne toujours beaucoup mais dans des films moins connus qui ne bénéficient pas toujours d'une sortie dans les salles françaises. On peut ainsi le voir dans Girls Against Boys (2012), Electrick Children (2013), Ned Rifle (2014) ou encore Le Monde secret des Emojis (2017).

Laurent Schenck