Fille de Nathalie Baye et Johnny Hallyday.

Adolescente, Laura Smet suit les cours de comédie de Raymond Acquaviva. En 2002, alors qu'elle participe aux ateliers Emergence, qui aident de jeunes réalisateurs à mener à bien leur projet, elle est repérée par Olivier Assayas, qui la recommande à Xavier Giannoli, alors à la recherche de l'héroïne de son premier long métrage, Les Corps impatients. Le film est très remarqué, tout comme la frémissante composition de la comédienne, qui incarne une jeune cancéreuse. Ces premiers pas sont salués par le prix Romy Schneider et une nomination au César du Meilleur espoir en 2004.

La même année, la trouble sensualité de Laura Smet se déploie dans d'autres oeuvres sombres : La Femme de Gilles de Frédéric Fonteyne et surtout La Demoiselle d'honneur de Chabrol, dans lequel l'actrice campe, face au sage Benoît Magimel, la vénéneuse Senta. Après avoir joué un personnage plus solaire, l'institutrice du Passager de l'été, l'actrice confirme qu'elle a du tempérament et de la personnalité, en interprétant la bouillonnante Caroline dans L'Heure zéro, adaptation d'un roman d'Agatha Christie par Pascal Thomas (2007), puis en rejoignant une autre légendaire famille de cinéma, le réalisateur Philippe Garrel et son fils Louis, dans La Frontière de l'aube.

En 2010, elle forme avec Marc-André Grondin un couple d'escrocs à la dérive dans le thriller Insoupçonnable de Gabriel Le Bomin, avant de tomber sous le charme de Yannick Renier dans Pauline et François de Renaud Fely.

Après quatre ans d'absence, Laura Smet revient en force en 2014 puisqu'elle est à l'affiche de pas moins de quatre films (Yves Saint-Laurent, 96 heures, Eden et Tiens-toi droite). L'année suivante, elle retrouve Jalil Lespert (qui l'avait dirigée dans le biopic sur le célèbre couturier) et Gérard Lanvin (son partenaire de 96 Heures) pour Premiers Crus qui se déroule dans le milieu viticole. En 2017, la comédienne incarne la petite amie de Benoît Magimel dans Carbone d'Olivier Marchal puis collabore avec sa mère Nathalie Baye via Les Gardiennes, nouveau film de Xavier Beauvois.